第一性原理（First Principles）计算是只采用5个基本物理常数：m0、e、c、h、kB而不依赖任何经验参数即可合理预测微观体系的状态和性质。因此，他是通过求解薛定谔方程来计算的。你要是研究理论的话可以把薛定谔方程求解过程看一看，量子力学的基本知识是要懂的。当然你也可以不看这些，因为薛定谔方程是在太难，而且在你计算时软件本身就用来求解把薛定谔方程，这不需要你来操作。
学那些课程需要看你用第一性原理计算什么元素或晶胞。当然晶体结构的基本知识是需要掌握的，如晶胞结构、晶系等，还有能带论、费米能级等也是需要知道的。多看文献与你课题相关的文献才是最重要的。
目前计算的软件主要是material studio和VASP两种。