1915年，26岁的黎锦熙受聘为教育部教科书特约编审员。他潜心研究语言文字，认为中国文字必须改革。在他及同仁的倡议和组织下，1916年成立了“中华国语研究会”。
他为该会拟定的宗旨是：一、国语统一，即规定标准语。我国地域广大，人口众多，方言复杂，进行国语的统一工作，意义重大。二、言文一致，即普及白话文。
“五四运动”前夕，以鲁迅为首的新文学作家，创作了如《狂人日记》等一大批反封建的白话文学作品，显示了新文学的生命力。一些封建卫道士们攻击说：白话文学虽有“文学”，却无“文法”，有“文”无“法”，终是无以为“文”。为了反击这种谬论，1920年，黎锦熙与同仁在北京开办了第一届国语讲习所，并把他写的《国文文法系统表》同沈朵山合作改编为《国语文法系统表草案》，之后他又将其改为《国语文学》，在北京高等师范（即北京师大的前身）国文系及女高师等校首创讲授这门课程。他用大量例证阐明白话文不仅有“法”，而且这个“法”十分缜密，足以指导为文。这就是非常有名的《新著国语文法》一书。它第一次科学地、系统地揭示了我国白话文内在的语言规律，是我国第一部完整的、具有自己独特体系的、将传统语法体系应用于现代汉语的专门著作。这部我国“五四”以来具有重要影响的语法专著，至1959年已连续再版了24次之多。黎锦熙生前在每次再版前都要对书中观点、体例、例句等进行修改，以求与新时代***进。 早在1917年他向教育部提出的《国语研究调查之进行计划书》内就有“《国语辞典》之编订”一项。他建议编纂《国语辞典》以填补群众阅读白话文学作品遇到难解之词无书可查的空白。几经努力，终在1923年促使“国语统一筹备会”设立了“国语辞典编纂处”。1928年他领导的“国语辞典编纂处”改名为“中国大词典编纂处”，下设搜集、调查、整理、编著、统计五个部。计划到1948年成书三大册，***三十卷。那时流行的工具书只有《辞源》、《中华大字典》等几种，至于编纂专以语言文字为内容的能给中国几千年文化中出现的词作一系统总结的《中国大辞典》还没有人提起，当然就更不会有编纂这样词书的专业单位了。
他们的工作，是要把五代、北宋的词和金元的戏曲、明清小说、从古到今的字书、词典所没有收录的词语，统统加以搜集、整理、注释。规模宏大，头绪纷繁。尽管他们做了充分准备和大量工作，并已先后印出了《中国大辞典样本稿》、《中国大辞典长编》，却由于经费不足、战乱频仍而未能成书，着实令人扼腕叹息！但值得告慰的是，他们的辛勤劳动没有白费：黎锦熙把所剪录的数百种书报、依音序装屉储存排定整理的300多万张卡片完好地保存下来，在解放后全部捐献给了中国科学院语言研究所。这些历尽千辛万苦的珍贵档案，发挥了巨大作用，为我国编纂大型辞书辞典提供了异常丰富的资料和极其宝贵的经验。中国大辞典编纂处在黎锦熙的领导下，以有限的人力，先后编辑出版了《国语词典》、《增注国音常用字汇》、《新部首国音字典》、《增注中华新韵》、《北平音系十三辙》等以及解放后应社会之需编写出版的《学文化字典》、《正音字典》、《汉语词典》等多部工具书；培养了一批精熟编纂字典、词典的专门人才；还为出版事业开辟了一条编辑与出版分工的新路。这也是我国出版史上非常值得记载的一页。黎锦熙一直想编一部百科全书式的《中国大辞典》，直到晚年，他还向中***中央写了“请中央组织《中国百科大辞典》的编写工作的建议”。 《新著国语教学法》，商务印书馆，1924。
《新著国语文法》，商务印书馆，1924。
《比较文法》，北平著者书店，1033。
《国语运动史纲》，商务印书馆，1934。
《建设的“大众语”文学》，商务印书馆，1936。
《方志今议》，商务印书馆，1940。
《中华新韵》，商务印书馆，1950。
《汉语语法教材》，商务印书馆，1957、1959、1962，与刘世儒合著。
《文字改革论丛》，文字改革出版社，1957。
1.黎锦熙，新著国语文法，商务印书馆，1924。
2.黎锦熙，国语运动史纲，商务印书馆，1934。
3.黎锦熙、刘世儒，建设的“大众语”文学，商务印书馆，1936。
4.黎锦熙、刘世儒，修辞学比兴篇，商务印书馆，1936。
5.黎锦熙、刘世儒，注意符号与简体字，商务印书馆，1937。
6.黎锦熙、刘世儒，中国语法教程，天津大众出版社，1952。
7.黎锦熙、刘世儒，同音字典(合编)，五十年代出版社，1953。
8.黎锦熙、刘世儒，中国语法中的“词法”研讨，中国语文，1953(9)。
9.黎锦熙、刘世儒，词类大系，中国语文，1955(5)。
10.黎锦熙、刘世儒，从汉语的发展过程说到汉语规范化，中国语文，1955(9)。
11.黎锦熙、刘世儒，汉语语法教材，商务印书馆，1957、1959、1962。
12.黎锦熙、刘世儒，汉语释词论文集，科学出版社，1957。
13.黎锦熙、刘世儒，文字改革论丛，文字改革出版社，1957。
14.黎锦熙、刘世儒，汉语复句学说的流和解决问题的方法，中国语文，1957(6)。
15.黎锦熙、刘世儒，汉语复习新体系的理论，中国语文，1957(8)。
16.黎锦熙、刘世儒，汉语语法的科学体系和学科体系，北京师大学报，1957(2)。
17.黎锦熙、刘世儒，汉语拼音字母的科学体系，中国语文，1958(4)。
18.黎锦熙、刘世儒，汉字构词法和词素研究，北京师大学报，1959(5～6)。
19.黎锦熙、刘世儒，略谈汉字简化三原则，光华日报，1960年8月25日。
20.黎锦熙、刘世儒，语法再研讨—代词和代名词问题，中国语文，1960(6)。
21.黎锦熙、刘世儒，拼音字母和文化革命，人民日报，1960年4月14日。
22.黎锦熙、刘世儒，对于难字注音的意见，光明日报，1961年11月1日。
23.黎锦熙、刘世儒，语法术语通释，北京师大学报，1962(4)。
24.黎锦熙、刘世儒，汉语规范化论丛，文字改革出版社，1963。
25.黎锦熙、刘世儒，论现代汉语中的量词，商务印书馆，1978。
26.黎锦熙、刘世儒，对语言学科规划的几点意见，中国语文，1978(2)。